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通過電子自旋相干測量實驗揭示CdSe 膠體量子點中超長壽命光致負荷電態

2019-12-05

膠體量子點中,由于較大的比表面積,表面不飽和鍵的存在所導致的電子-空穴空間分離是一種常見的現象。基于電荷分離,光致荷電或者光摻雜法可以用來獲得帶正電荷或者帶負電荷的量子點。穩定的光致負荷電,也叫n型光摻雜,對于零閾值光增益,光催化和光伏電池的應用具有很重要的意義,且可以在很大程度上延長自旋壽命,有利于量子點在量子信息的儲存和處理方面的應用。在過去的研究中,已經報道的膠體量子點中穩定的負光致荷電態通常都是在厭氧環境下實現的,一旦暴露到空氣狀態下,由于光氧化作用,導帶中電子被移除,量子點的光致負荷電態很快消失。以往鑒定光致負荷電態都是通過吸收光漂白測量,但這種測量手段很難區分不同類型的導帶電子。

實驗室的固態體系自旋調控研究小組長期從事膠體量子點自旋動力學測控方面的研究。發展了基于電子自旋相干測量的新型瞬態探測技術,利用此技術,實驗上通過操控電子自旋監測CdS膠體量子點中空穴表面俘獲動力學[J. Phys. Chem. Lett. 5, 4310-4316 (2014)] ,還在國際上首次發現CdS膠體量子點中光致負荷電態到光致正荷電態的演化[Nano Lett. 17, 2844-2851 (2017)] 。另外,應用這一技術已經成功的發現中性量子點和荷電態的量子點的電子自旋信號有著很大的區別[J. Phys. Chem. Lett. 10, 3681-3687 (2019)]。

基于此前發展超短激光脈沖自旋相干探測技術研究CdSe膠體量子點中光致荷電現象。通過向CdSe膠體量子點溶液中添加1-辛硫醇有機分子,研究了量子點的光致荷電動力學的演化過程,以及泵浦-探測光探測位置、氧氣環境和空穴俘獲劑濃度對量子點中光致負荷電態的影響,首次在實驗上觀測到空氣環境下穩定的光致負荷電態,壽命可以長達幾個小時。氮氣環境下,添加1-辛硫醇有機分子,可以觀察到壽命長達一個月之久的光致負荷電態。1-辛硫醇不僅可以充當空穴俘獲劑,還可以有效的減少由于氧氣存在導致的光氧化作用,從而形成了空氣下穩定的光致負荷電態。通過電子自旋相干測量并分析自旋進動頻率發現光致負荷電態存在兩種不同類型的導帶電子,也意味著存在兩種不同類型的光致負荷電態。兩種不同類型的光致負荷電態所對應的自旋進動頻率和壽命都不同。這些實驗現象對膠體量子點中光物理過程的深入理解有著重要的作用。

該項研究中觀測到的超長壽命的電荷分離態非常有利于低閾值激光器,光催化和自旋電子學的發展和應用。相關研究成果發表在Journal of Physical Chemistry Letters10, 4994-4999 (2019)。

 

 圖1. 空氣環境下,CdSe膠體量子點中第一種光致負荷電態壽命隨ROT(1-辛硫醇分子和量子點之間的摩爾比值)變化關系圖。右插圖:量子點樣品狀態示意圖。上插圖: ROT=30000時,不同光照條件下,量子點自旋信號。

 

(來源:華東師范大學精密光譜科學與技術國家重點實驗室

 

 



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